제2고조파 원편광 이색성 (SHG-CD)

선형 g-factor의 비선형 유사체: 좌원편광과 우원편광 여기 사이의 제2고조파 발생(SHG) 세기 차이로, g_NL = 2(I₂ω^LCP − I₂ω^RCP)/(I₂ω^LCP + I₂ω^RCP). helicoid에 대해 Spreyer et al., ACS Photonics (2022)에서 도입되었다.

측정값 (단일 L형 432-helicoid-III)

• SHG-CD는 일치하는 공명에서 선형 g보다 ~4배 크며, 더 약한 특징에서는 최대 ~12배다. D형 Helicoid-III는 거울상(양의) 값을 준다.

왜 선형 CD보다 큰가

SHG 세기는 국소 E-필드의 제곱에 비례하므로, 카이랄 간극에서 편광 의존적 근접장 차이가 증폭된다 — 이는 SHG-CD를 약한 카이랄리티의 민감한 탐침으로 만든다(see Spreyer et al., ACS Photonics (2022)). 이는 선형 응답을 주는 것과 동일한 LSPR에 의존한다(gap-magnetic-dipole-resonance).

주의 사항

• 단일 입자, 산란 기반 — 부호 규약과 1보다 큰 크기는 방법 특이적이다; 양의 용액 소광(extinction) g-factor(≈0.2–0.31)와 직접 비교할 수 없다.
• 입자별 형상/결함이 공명을 이동시킨다; 앙상블 평균화는 증강을 상쇄한다. 비카이랄 시드 (중심 대칭)는 SHG를 주지 않는다 — 내장된 대조군.

관련 비선형 카이로옵틱 탐침: HRS OA (용액 중)

동일한 helicoid에 대한 두 번째, 비결맞음(incoherent) 2차 카이로옵틱 관측량은 hyper-Rayleigh-scattering-optical-activity (Ohnoutek et al., Nano Lett. (2020))이다: 액체에 자유롭게 분산된 입자에서 측정된 하이퍼-레일리(비결맞음 SHG) 산란으로, 단일 입자 이하의 조명으로부터 최대 ≈3°의 HRS 타원율을 준다. 여기서 SHG-CD는 기판에 결합된 단일 입자로부터의 결맞음(coherent) SHG이고; HRS OA는 용액 앙상블로부터의 비결맞음 SHG다 — 상보적인 비선형 접근이며, 둘 다 카이랄 신호를 자기 쌍극자 / 전기 사중극자(고차 다극자) 기여에 귀속시킨다.